导读
近日，山东农业大学化学与材料科学学院艾仕云教授课题组在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》（TOP 1，IF=16.744）在线发表了题为“Pyridine-based covalent organic framework for efficient and selective removal of Hg(II) from water: Adsorption behavior and adsorption mechanism investigations”的研究论文，博士研究生付全彬为本文第一作者，李厚深副教授和艾仕云教授为本文通讯作者。
饮用水的安全是全球关注的问题。重金属汞离子毒性特别强，其释放到天然水系统中，不仅造成环境破坏，还威胁到人类健康。因此，有效去除水中的Hg2+对于饮用水净化和环境修复至关重要。在众多的汞去除方法中，吸附技术因其简单、低成本和高去除效率而受到特别关注。共价有机骨架材料（COFs）作为新型的多孔吸附剂，具有优异的结晶度、大的比表面积、高孔隙率和易于改性的特点，使其成为修复重金属污染的理想吸附剂。常用的SH修饰的COFs吸附剂，侧链修饰官能团的空间位阻会在一定程度上影响COF的孔结构，同时屏蔽活性中心，而且强化学键（Hg-S）对吸附后的脱附过程带来一定的困难。
本研究工作，以1,3,5-Tris(4-aminophenyl)benzene（TAP）和2,6-Pyridinedicarboxaldehyde（DFP）作为有机构筑单元，在室温下通过席夫碱缩合反应制备吡啶基COF（Pyridine-COF）。吡啶结构单元不仅用作功能组分，而且用作构建吡啶COF的连接器汞离子，这有效地避免了由于对孔结构的功能修饰导致的侧链损坏和活性中心的屏蔽。TAP的氨基和结构简单的醛DFP的羰基缩合形成C=N键。由于富氮的孔隙空间，使吡啶COF显示出对Hg2+的高吸附能力(714.85 mg g-1293 K，804.66 mg g-1303 K和976.01 mg g-1313 K)。
此外，Pyridine-COF在五次吸附-解吸循环后依然保持了较高的吸附能力，这证实了其作为吸附剂的良好重复使用性。密度泛函理论（DFT）计算证实了Hg2+在吡啶COF孔中的吸附主要是螯合作用，而不是共价相互作用。吡啶氮和亚氨氮构成了Hg2+吸附的活性位点汞离子，可以促进对Hg2+的高效和特异性吸附。这项工作为功能性COF的非侧链修饰提供了一种新的合成策略，同时为汞离子的去除提供了新材料。
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